Em 1959 surge a “Bossa Nova”, com o álbum-disco “Canção do Amor Demais”, gravado por Elizeth Cardoso, contendo a música “Chega de saudade” e uma nova batida de violão tocada por João Gilberto. A música é fundamental no movimento, tornando-o famoso em todo o mundo. Enquanto suas músicas faziam sucesso por aqui, ele servia ao Itamaraty em Montevideo no periodo 1957-1960. De volta ao Brasil, inaugurou o Teatro Santa Rosa, em 1961, com a peça Procura-se uma rosa, em parceria com Pedro Bloch e Glaucio Gil. Em 1962 gravou Garota de Ipanema, a 2ª música mais executada do mundo depois de Yesterday, dos Beatles.

A peça foi transposta para o cinema italiano: Una rosa per tutti, estrelado por Claudia Cardinale. Na poesia publicou mais 3 livros: Antologia Poética, Procura-se Uma Rosa e Para Viver Um Grande Amor. Mas continuou na música com a gravação de discos junto com os amigos: “Vinicus e Odete Lara” e “Elizabeth interpreta Vinicius” ambos em 1963. Em 1965 inscreveu duas músicas no 1º Fertival da Música Popular Brasileira: Arrastão, em parceria com Edu Lobo e defendida por Elis Regina, ficou em 1º lugar e Valsa do amor que não vem, em parceria com Baden Powell, defendida por Elizeth Cardoso, ficou com o 2º lugar.

No mesmo ano foi homenagerado com o show “Vinicius: poesia e canção” no Teatro Muncipal de São Paulo, com apresentações de Carlos Lyra, Edu Lobo, Luis Eça, Francis Hime, Ciro Monteiro e Baden Powell acompanhados pela Orquestra Sinfônica do Estado de São Paulo. No ano seguinte lançou o album “Os Afro-Sambas” e participou do concerto “Pois é” no Teatro Opinião ao lado de Maria Bethânia e Gilberto Gil em sua primeira apresentação

Ainda em 1966 foi convidado a participar do juri do Festival de Cannes. Na ocasião descobriu que sua canção Samba da Benção foi utilizada, sem créditos, no filme Um homem e uma mulher, dirigido por Claude Lelouch. Diante da ameaça de processo, Lelouch creditou a música. Em seguida se deu a estreia do filme Garota de Ipanema, baseado na canção homônima. Em 13/12/1968 deu-se o recrudescimento da ditadura militar com o AI-5. Neste dia, encontrava-se num show em Portugal, quando soube pelos jornais. Aproveitou o instante para fazer um protesto na apresentação e declamou seu poema Pátria Minha, tendo Baden Powell dedilhando o Hino Nacional no violão. Esse protesto lhe rendeu a exoneração do Itamaraty, por ordem direta do presidente Costa e Silva.

Ao fim do espetáculo, estudantes salazaristas ficaram na porta do Teatro para prostestar contra o poeta. Foi aconselhado a se retirar pela porta dos fundos, mas ele decidiu enfrentar a turba e declamou Poética I: “De manhã escureço / De dia tardo / De tarde anoiteço / De noite ardo”. Um dos manifestantes tirou a capa acadêmica e colocou no chão para que ele passasse sobre ela, ato imitado por todos os estudantes. Por essa época fez uma parceria com Toquinho e gravou algumas canções: Tarde em Itapoã, Testamento e Como dizia o poeta, entre outras. Em 1970 se apresentaram num show no “Canecão”, que ficou quase um ano em cartaz. A dupla realizou shows em diversas cidades brasileiras e lançou o primeiro LP em 1971.

No ano seguinte lançaram o segundo: “São demais os perigos dessa vida”. Outros discos da dupla foram lançados até 1978, quando saiu o álbum “10 anos de Toquinho e Vinicius”, coletânea de uma década de trabalhos em parceria. Em 1979, convidado pelo líder sindical Luís Inácio Lula da Silva, declamou o poema O operário em construção na Assembleia do Sindicato dos Metalúrgicos de São Bernardo. Em 9/7/1980 sentiu-se mal na banheira e faleceu pouco depois enquanto planejava o lançamento do álbum “Arca de Noé” nº 2. A primeira homenagem que recebeu foi seu nome dado a uma rua do bairro de Ipanema. A rua repleta de bares e restaurantes também abriga a “Toca do Vinicius”, uma loja de discos especializada em Bossa nova. Novos relançamentos se deram por mais de 10 anos após o falecimento, dado a riqueza de seu legado: os álbuns “Toquinho, Vinicius e Maria Creuza: O Grande Encontro (1988) e “A História dos Shows Inesquecíveis – Poeta, Moça e Violão: Vinicius, Clara e Toquinho” (1991).

Foram lançados também livros sobre o poeta: Vinicius de Moraes – Livro de Letras, de José Castello, em 1993; a biografia Vinicius de Moraes: o poeta da paixão, também de José Castello, em 1994, pela Ed. Companhia das Letras; outra biografia Vinicius de Moraes, de Geraldo Carneiro; uma edição em 3 volumes do Songbook Vinicius de Moraes, de Almir Chediak, em 1993 e Poesia completa e prosa, organizado por Alexei Bueno, em 1998, pela Ed. Nova Aguilar. Foi homenageado com um show, em 2000, ao completar 20 anos de sua morte, na Praia de Ipanema, com participação da Orquestra Sinfônica Brasileira e grande elenco de cantores interpretando suas canções. Em 2003, quando completaria 90 anos, foram lançados vários projetos e seu website oficial. Em 2005, a música Garota de Ipanema entrou na galeria das 50 grandes obras musicais da Humanidade pela Biblioteca do Congresso dos EUA.

No mesmo ano, na abertura do 7º Festival do Rio, esteou o documentário Vinicius, dirigido por Miguel Faria Jr. e participação de Chico Buarque, Caetano Veloso e Maria Bethânia entre outros. No ano seguinte, foi lançada a caixa “Vinicius de Moraes & Amigos”, com 5 álbuns do poeta, contendo 70 canções gravadas por vários intérpretes, biografia e letras das canções. 30 anos após sua morte o poeta foi reabilitado pela Lei 12.265 de 21/6/2010 e promovido a ministro de primeira classe, cargo equivalente ao de embaixador. Em 2011, a Escola de Samba Império Serrano saiu no carnaval com o enredo “A Benção, Vinicius”.